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近日，国际知名学术期刊《Advanced Materials》以“Orbital Matching Mechanism-Guided Synthesis of Cu-Based Single Atom Alloys for Acidic CO₂ Electroreduction”为题，在线报道了云顶娱乐城 云顶娱乐城 清洁能源材料与器件团队在二氧化碳电催化单原子合金材料设计领域的最新研究成果。

近年来，合金催化材料领域的研究推动了多种新型合金体系的开发，并赋予其可调控的结构功能特性。其中，铜基单原子合金（SAA）催化剂因其独特的d轨道电子构型，在多种催化反应中表现出优异的催化性能，受到广泛关注。

在Cu基SAA的合成及催化反应中，稳定的单原子活性位点对于提高催化剂的使用寿命至关重要。然而，不当的合金元素选择往往会导致稀释金属原子的聚集或工况环境下结构不稳定。目前，判断SAA结构稳定性和合成可行性的主要描述符集中在热力学参数，如聚集能、偏析能及宿主-稀释原子间的键合强度等。影响单原子合金分散稳定性的微观机制尚不明确，同时缺乏一种兼顾分散稳定性与高催化活性的Cu基SAA设计策略来指导其可控合成。

针对这一关键问题，云顶娱乐城 云顶娱乐城 清洁能源材料与器件团队结合理论计算与实验验证，建立了一种简单直观的d-p轨道匹配机制，用于快速评估Cu基SAA的结构稳定性。研究表明，相较于d轨道部分占据的金属元素，具有d¹电子构型或完全填充内层d轨道但外层s和p轨道部分占据的金属元素，在Cu基底上具有更好的分散稳定性。在此基础上，通过实验验证可控制备出8种工况结构稳定的单原子合金材料体系，证明了该机制在二元、三元及多元SAA合成中具有广泛适用性。

此外，所设计的SAA在酸性CO₂电还原反应（CO₂RR）中展现了优异的催化活性。二元、三元及多元SAA均表现出超过70%的单碳产物选择性，其中Sb₁Cu单原子合金在酸性电解质、200 mA cm^-2电流密度下，CO法拉第效率达到99.73%。实验测试表明C₁产物的选择性与SAA中稀释原子的价电子数呈现“倒火山”型关系，进一步表明d-p轨道相互作用不仅影响结构稳定性，也同时影响催化活性。本工作提出的d-p轨道匹配机制奠定了工况稳定Cu基SAA的基本设计准则，还明确了CO₂RR选择性与d-p轨道相互作用之间的关联，为单原子合金材料的理性设计提供了新的理论指导，也将促进高性能SAA材料体系在能源催化转化等前沿应用中的进一步发展。

该工作主要由云顶娱乐城 博士研究生徐艺凝，深圳理工大学科研助理教授李嘉辉在刘鹏飞副教授、练成教授、杨化桂教授等人的指导下完成。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市基础研究特区等项目资金的支持。

文献链接：//doi.org/10.1002/adma.202500343