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近日，国际知名学术期刊《Journal of the American Chemical Society》以“Inhibiting Overoxidation of Dynamically Evolved RuO₂ to Achieve a Win-Win Activity-Stability for Acidic Water Electrolysis”为题在线报道了云顶娱乐城 云顶娱乐城 清洁能源材料与器件团队通过机器学习解析酸性分解水阳极析氧反应（OER）中RuO₂催化剂动态演化过程的最新研究成果。该研究利用自主开发的主动学习工作流程，解析了酸性OER中RuO₂表面结构动态演化过程，建立了原位下结构-稳定性-活性关系，提出了“倒火山型曲线”的改性规则。该研究成果将为酸性OER中RuO₂催化剂活性结构的原位认知和理性设计提供重要理论基础，助力质子交换膜（PEM）水电解制氢目标。

PEM水电解制氢因具备高电流密度、高效率和紧凑性的优势，在工业制氢领域极具潜力，但高效OER催化剂的缺失限制了其应用。RuO₂虽拥有出色的酸性OER活性且成本效益较高，然而其稳定性不佳，在反应条件下容易出现溶解和重构的问题。为解决该问题，科学家尝试了多种策略，如应变/掺杂工程等。虽然相关策略取得了一定效果，但仍没有统一的理论框架来理解和指导高稳定性RuO₂催化剂的设计。本质上，RuO₂的溶解和重构不仅取决于RuO₂本体结构中Ru晶格的稳定性，还取决于重构后构型的稳定性和所施加的电位。因此，探索RuO₂表面结构在酸性OER环境下中的结构和组成演化是解决RuO₂基催化剂稳定性问题的关键所在。

有鉴于此，研究团队开发了一种主动机器学习势函数工作流程，解析了酸性OER中RuO₂催化剂表面结构的动态演化过程。研究发现，少量Ru溶解会导致RuO₅活性单元的扭曲，从而提升了OER提升活性，但其高电位下会转变为惰性的RuO₄单元。基于动态演化结构的解析，为了增强高活性结构的电压容忍性，防止其过度演化，文章利用掺杂工程，理论发现了一种“倒火山型曲线”的改性规则，提出了Na、Ta等元素对RuO₂催化剂稳定性及活性的提升作用，为实验上设计高效稳定的RuO₂基催化剂及解析实验上不同掺杂金属稳定RuO₂催化剂作用提供了统一理论框架。基于理论结果，团队通过熔盐法定向合成了Na掺杂RuO₂催化剂，验证了“倒火山型曲线”的有效性，在10 mA cm^-2电位测试下能运行超过1800 h，并在PEM水电解槽中稳定运行，展现出良好的应用潜力。这项理论工作增进了对酸性OER中RuO₂催化剂原位结构演变的认知，为高效、稳定的RuO₂基催化剂设计提供了理论基础。

该工作主要由云顶娱乐城 博士研究生李文婧、楼振鑫和化学院博士研究生陈鼎铭在袁海洋副教授、侯宇教授、杨化桂教授、王海丰教授等人的指导下完成。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目计划的支持。

文献链接：//pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c18300